少周期脉冲产生需要在几个电磁场振荡周期尺度内对电场的时间演变进行精确控制。这种控制一旦实现，少周期脉冲将能在气体和固体中重复产生孤立的阿秒脉冲。在近红外波段，超过一个倍频程的精确色散控制，可以调控少周期脉冲的波形，使其在极端非线性光学领域发挥重要作用。
在中红外波段，少周期脉冲在半导体光电子器件开发以及原子分子超快动力学过程等方向具有重要应用。因为缺少合适的增益介质，产生中红外超短脉冲主要依赖于近红外飞秒脉冲的频率下转换。由于缺乏对中红外波段的超大带宽的相位控制器，产生少周期中红外脉冲依然是一大难点。一种替代方案是将光谱分成多个通道，对每个通道的振幅和相位独立控制之后相干合成，以获得波形可控的少周期脉冲。但是这种方案大大增加了系统复杂度。
Philipp Steinleitner 等人提出一种新的中红外少周期脉冲波形控制方法［1］。该方法中，中红外脉冲产生基于脉冲内自差频技术。通过调节驱动脉冲的载波包络相移频率（CEP），中红外少周期脉冲的波形能够得到有效控制。Philipp Steinleitner等人建立了一个简化模型来解释这一新方法，如图1所示。
(相关资料图)
图1 级联非线性过程中的波形控制［1］
图1中灰色虚线表示脉冲内差频过程的驱动光光谱，时域对应一个少周期脉冲。为了简化自差频过程中复杂的非线性相互作用，作者选取频率为130THz和160THz的两个窄带光谱作为初始光谱。两个初始光谱之间通过差频得到频率为30THz的光谱成分，该光谱成分继而与130THz部分做差频得到100THz的光谱成分，而新产生的100THz部分又将与30THz以及160THz的部分相互作用产生更多新的光谱成分。频率间的相互作用不断交叉发生，产生一系列离散的光谱成分。
在简化的模型中，离散的光谱成分可以分为两类，带有驱动光CEP信号的奇数阶光谱（蓝色光谱峰）以及不受驱动光CEP影响的偶数阶光谱（橙色光谱峰）。当驱动光CEP信号改变时，蓝色光谱的相位发生变化，而橙色光谱相位不变，光谱之间干涉状态发生变化，进而影响光谱以及脉冲的形状，实现脉冲整形的效果。
图2 少周期中红外实验装置图［1］
实现少周期中红外脉冲的实验装置图如图2所示，前端为Cr：ZnS锁模振荡器，输出中心波长为2．3μm、脉冲能量为24nJ、重复频率为23MHz的28fs脉冲。脉冲首先在TiO2中进行光谱展宽及脉冲压缩，结果如图3所示，图3b中灰色曲线为光谱仪测量所得光谱，蓝色曲线为FROG结果反演所得光谱，橙色虚线为反演所得光谱相位。
图3c中灰色曲线为计算所得变换极限脉冲，蓝色曲线和橙色虚线分别为反演所得脉冲包络以及相位，脉冲接近变换极限，半高宽为7．7fs，对应1个光学周期，脉冲能量为16nJ。作者测量了相位噪声以及强度噪声，如图3d，e所示，相位噪声和相对强度噪声分别为11mrad和0．036％，均处于非常低的水平，为后续少周期中红外脉冲产生提供保障。
图3 脉冲自差频前脉冲参数［1］
如图2所示，经过压缩后的单周期脉冲被分成三份，一份用于CEO锁定；一份用于电光采样测量中红外波形；最后一份9nJ作为泵浦光，在ZGP晶体中进行脉冲内自差频产生少周期中红外脉冲。差频后输出光谱如图4所示，调节泵浦光CEO Δφ＝π，输出中红外信号强度最大。输出光谱如图4上橙色曲线所示，光谱覆盖范围0．9μm－12μm。当调节Δφ＝0时，光谱为蓝色曲线所示，光谱在60THz处的凹陷消失，但光谱范围变化不大。右上角为输出光斑形状。图4下为对应的模拟结果，与实验结果表现出相同的规律。
图4 脉冲内自差频输出光谱［1］
图4结果表明，改变脉冲内差频泵浦光的CEP信息可以改变输出光谱的结构。同样，时域脉冲波形也受泵浦光CEP的影响，结果图5所示，
图5 泵浦光CEO对时域波形的影响［1］
图5a为CEO不同时输出脉冲波形，图5b为对应的脉冲包络形状。当CEO从0至π连续变化时，脉冲波形变化明显，从Δφ＝0时的余弦函数结构到Δφ＝3／6π时的正弦函数结构，再到Δφ＝π时的双脉冲结构。脉冲波形发生变化，包络结构自然随之改变，脉冲宽度也在0．7－1．2个周期之间变化。
总之，Philipp Steinleitner等人利用脉冲内自差频的方法实现了中红外波段少周期脉冲输出，并且通过改变自差频泵浦光实现了中红外单周期脉冲的波形控制，有望为超快电子动力学、孤立阿秒脉冲产生等领域提供灵活可靠的光源。
参考文献：
［1］ Steinleitner， P．， Nagl， N．， Kowalczyk， M． et al． Single－cycle infrared waveform control． Nat． Photon． 16， 512–518 （2022）．
原文标题 : 超快非线性光学技术之三十七 单周期中红外波形控制
